氧还原反应(ORR)高能量势垒是造成燃料电池和金属-空气电池能量损失的重要因素。Pt被认为是最高效的电催化剂,但是高昂的价格和稀缺性限制了其大规模应用。碳载体中杂原子N配位的过渡金属(TM-Nx)被广泛认为是活性位点。单一的活性位点难以实现多个ORR中间体吸附能的优化,因此构建多活位点有望进一步优化ORR中间体(OOH*,O*,OH*)的吸/脱附,实现增强ORR本征活性的目标。目前,已经报道了关于构建双金属位点以达到增强ORR活性的研究。然而,将具有明显不同物理和化学性质的金属原子和非金属原子结合成双原子活性位的研究很少报道。
我校生态化工过程与技术泰山学者优势学科人才团队宗玲博副教授创新地采用两步策略,在多孔碳中成功制备了具有Fe,P双原子位点的单原子电催化剂(Fe,P-DAS@MPC)。研究表明:P原子位点能够有效调控反应中间体在邻近Fe活性位点的吸附构型与吸附能。特别是,Fe,P双原子位与反应中间体之间存在的氢键作用有利于ORR中间体的吸/脱附,加速了ORR反应动力学。该研究为双原子活性位点的合理设计提供了重要启示,为多活性位点新型单原子电催化剂的大量制备提供了新的研究思路与可行性方案。
相关研究成果以“Promoting Oxygen Reduction Reaction on Atomically Dispersed Fe Sites via Establishing Hydrogen Bonding with the Neighboring P Atoms”为题,发表在国际知名期刊Advanced Energy Materials 上(Adv. Energy Mater. 2022, 2203611, DOI: 10.1002/aenm.202203611,中科院大类一区,IF= 29.698)。宗玲博副教授为第一作者,王磊教授为唯一通讯作者,太阳成集团tyc151cc为唯一单位。
以上工作得到了国家自然科学基金、泰山学者计划、山东省自然科学基金重大基础项目及山东省重点研发计划等项目的资助。(通讯员:宗玲博)